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甲烷和二氧化碳共轉(zhuǎn)化制烯烴研究獲新進(jìn)展
作者：朱漢斌       來源：中國科學(xué)報(bào)
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近日，中國科學(xué)院廣州能源研究所新興固廢高值循環(huán)研究中心廢棄物處理與資源化利用科研團(tuán)隊(duì)在甲烷和二氧化碳共轉(zhuǎn)化制烯烴研究方面取得新進(jìn)展，創(chuàng)新性地提出了以二氧化碳輔助的甲烷化學(xué)鏈氧化偶聯(lián)方法。相關(guān)成果發(fā)表于《ACS可持續(xù)化學(xué)與工程》（ACS Sustainable Chemistry & Engineering）。
工業(yè)上乙烯的生產(chǎn)主要依賴于石油裂解工藝，但該工藝面臨著資源限制和環(huán)境問題的挑戰(zhàn)，研究者一直在努力開發(fā)一種生產(chǎn)過程更可持續(xù)的乙烯生產(chǎn)替代方案。甲烷氧化偶聯(lián)通過一步反應(yīng)將甲烷直接轉(zhuǎn)化成烯烴，是非石油路線合成低碳烯烴的重要途徑，對于改善能源利用結(jié)構(gòu)及環(huán)境污染問題具有極大的促進(jìn)作用。
傳統(tǒng)的甲烷氧化偶聯(lián)反應(yīng)將氧氣作為氧化介質(zhì)，不可避免地帶來過度氧化反應(yīng)的發(fā)生，導(dǎo)致甲烷轉(zhuǎn)化率和烯烴選擇性存在“蹺蹺板矛盾”，極大程度上限制了烯烴收率。針對這一難題，科研團(tuán)隊(duì)在國家自然科學(xué)基金面上項(xiàng)目和廣東省自然科學(xué)基金杰出青年基金項(xiàng)目的資助下，創(chuàng)新性地提出了以二氧化碳輔助的甲烷化學(xué)鏈氧化偶聯(lián)方法，將甲烷和二氧化碳兩種溫室氣體同時(shí)用于烯烴化學(xué)品的產(chǎn)生過程，并且保留了化學(xué)鏈反應(yīng)的概念。
該研究報(bào)道了一種以MnO-Na2WO4/SiO2為載氧體的二氧化碳輔助甲烷化學(xué)鏈制烯烴方法。反應(yīng)過程中二氧化碳作為弱氧化劑補(bǔ)充載氧體上釋放的晶格氧，XPS分析證實(shí)了二氧化碳的引入可以明顯提高反應(yīng)過程中載氧體表面氧物種濃度，維持反應(yīng)中的載氧體催化氧化活性，并且二氧化碳的調(diào)控作用使得反應(yīng)過程中載氧體可以在更長時(shí)間內(nèi)勻速釋放晶格氧，從而提高甲烷轉(zhuǎn)化率和烯烴生成速率等關(guān)鍵指標(biāo)。同位素表征實(shí)驗(yàn)揭示了二氧化碳與載氧體發(fā)生了充分的氧交換反應(yīng)，交換過程中一部分氧物種保留在載氧體表面并參與到后續(xù)的氧化偶聯(lián)反應(yīng)，同時(shí)反應(yīng)過程中少量二氧化碳發(fā)生向烷烴生成的碳轉(zhuǎn)移途徑，從而實(shí)現(xiàn)了更高的甲烷轉(zhuǎn)化率和烯烴產(chǎn)率。
該研究成果為以甲烷和二氧化碳為主要組分的沼氣、垃圾填埋氣等氣體高值化利用提供了借鑒意義。
相關(guān)論文信息：https://doi.org/10.1021/acssuschemeng.5c01466
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