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酸性環(huán)境中二氧化錳電解水催化劑實(shí)現(xiàn)超穩(wěn)定性
作者：孫丹寧 來源：中國科學(xué)報(bào)
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近日，中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所研究員肖建平團(tuán)隊(duì)與日本理化學(xué)研究所研究員李愛龍、中村龍平教授團(tuán)隊(duì)在電解水材料設(shè)計(jì)研究中取得新進(jìn)展。團(tuán)隊(duì)制備了不同晶格氧結(jié)構(gòu)的γ-MnO2材料，取得了安培級(jí)電流密度的電解水活性，并同時(shí)實(shí)現(xiàn)在酸性環(huán)境中超長的電解穩(wěn)定性。相關(guān)成果發(fā)表在《自然-催化》。
制備酸性條件下具有高活性和高穩(wěn)定性的非貴金屬電催化水氧化（OER）催化劑是清潔能源利用領(lǐng)域中的研發(fā)重點(diǎn)。在前期工作中，肖建平團(tuán)隊(duì)與實(shí)驗(yàn)團(tuán)隊(duì)合作，通過理論計(jì)算解釋了不同OER催化劑的活性、穩(wěn)定性趨勢及反應(yīng)機(jī)理，取得了一系列的研究成果。
在γ-MnO2催化劑中，存在著兩種不同的晶格氧，即平面配位結(jié)構(gòu)（Opla）和三角錐配位結(jié)構(gòu)（Opyr）的晶格氧。本工作中，肖建平團(tuán)隊(duì)通過構(gòu)建不同Opla含量的γ-MnO2模型，研究了γ-MnO2穩(wěn)定性與Opla含量的關(guān)系。對(duì)于γ-MnO2的溶解，團(tuán)隊(duì)提出了Opla和Opyr兩種不同的溶解機(jī)理，并通過熱力學(xué)計(jì)算對(duì)比了兩種機(jī)理的反應(yīng)能變，發(fā)現(xiàn)了Opla和Opyr的羥基化分別是兩種機(jī)理的限制步驟。進(jìn)一步地，團(tuán)隊(duì)通過電化學(xué)能壘計(jì)算證明，Opla的溶解比Opyr更難，說明增加Opla含量可以提高γ-MnO2的穩(wěn)定性。
通過計(jì)算不同Opla含量γ-MnO2的溶解速率，團(tuán)隊(duì)對(duì)γ-MnO2的穩(wěn)定性趨勢進(jìn)行了半定量的解析，為高穩(wěn)定性O(shè)ER催化劑的設(shè)計(jì)提供了理論見解。
相關(guān)論文信息：https://doi.org/10.1038/s41929-023-01091-3
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