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研究揭示HNCO光解多重解離通道的新機(jī)制
作者：孫丹寧 來源：中國科學(xué)報
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近日，中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所研究員袁開軍和研究員傅碧娜合作，發(fā)現(xiàn)HNCO分子光解產(chǎn)生一氧化碳有三種不同的解離通道，并闡明了分子激發(fā)態(tài)勢能面的拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)影響解離通道的新機(jī)制。相關(guān)成果發(fā)表在JACS Au上，并被選為ACS Editors’ Choice。
分子光化學(xué)的很多特性和勢能面的拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)密切相關(guān)。當(dāng)涉及到電子激發(fā)態(tài)時，由多個耦合勢能面主導(dǎo)的多重解離通道在光化學(xué)中是普遍存在的。原則上，化學(xué)過程的多重反應(yīng)通道也可以發(fā)生在單一電子態(tài)。然而迄今為止，發(fā)生在單一電子態(tài)勢能面的多重解離通道的例子在光化學(xué)研究中鮮有報道，探索這種現(xiàn)象一直是分子光化學(xué)研究的挑戰(zhàn)。
本工作中，袁開軍團(tuán)隊利用高分辨離子成像實驗，觀測到了HNCO在215nm附近光解，且一氧化碳產(chǎn)物的轉(zhuǎn)動態(tài)呈現(xiàn)三個明顯的布居峰。傅碧娜團(tuán)隊通過機(jī)器學(xué)習(xí)，構(gòu)建了高精度的激發(fā)態(tài)勢能面，并通過量子態(tài)分辨的動力學(xué)計算得到了與實驗高度吻合的三重轉(zhuǎn)動峰分布。經(jīng)過理論的深入分析發(fā)現(xiàn)，HNCO分子在該波段附近存在三種不同的解離通道，這些通道均在S1電子激發(fā)態(tài)勢能面上發(fā)生。研究證明，HNCO分子在過渡態(tài)區(qū)域附近存在獨特的、狹窄的接受角，是單一電子激發(fā)態(tài)勢能面觀測到多種解離通道的重要原因。
該研究展示的動態(tài)圖像有望成為一個典型范例，闡述分子光化學(xué)中勢能面拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)的重要性，有助于精準(zhǔn)預(yù)測和控制分子光化學(xué)反應(yīng)的結(jié)果。
相關(guān)論文信息：https://doi.org/10.1021/jacsau.3c00414
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